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天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊(duì):jian金屬促進(jìn)缺陷態(tài)氧化鈦包覆層催化 PDH

發(fā)布時(shí)間: 2024-09-09  點(diǎn)擊次數(shù): 1212次

天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊(duì)   

 

天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊(duì):jian金屬促進(jìn)缺陷態(tài)氧化鈦包覆層催化 PDH

 近日,天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊(duì)研究成果《Defective TiOx overlayers catalyze propane dehydrogenation promoted by base metals》發(fā)表在 Science 期刊,并榮登 Science 封面!

天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊(duì):jian金屬促進(jìn)缺陷態(tài)氧化鈦包覆層催化 PDH

文章:

Defective TiOx overlayers catalyze propane dehydrogenation promoted by base metals

 

發(fā)表期刊:

Science

 

第一作者:陳賽、徐依依、常鑫

通訊作者:鞏金龍

 

關(guān)鍵詞

丙烷脫氫,包覆結(jié)構(gòu),金屬-載體強(qiáng)相互作用,缺陷態(tài)氧化鈦

 

文獻(xiàn)解讀

 

01工作亮點(diǎn)

 

該研究借助DENSsolutions Climate 原位氣相加熱桿,報(bào)道了一種典型的低活性氧化物——氧化鈦,可與地球上豐富存在的金屬鎳結(jié)合,形成一種非傳統(tǒng)的 Ni@TiOx 催化劑,用于高效的丙烷脫氫(PDH)。該催化劑在40% 丙烷轉(zhuǎn)化率下的丙烯選擇性為 94%,在工業(yè)相關(guān)條件下具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。在高溫下(>550°C),鎳納米顆粒可以被包覆。機(jī)制研究表明,由氧空位的四配位鈦位組成的缺陷 TiOx 層具有催化活性。亞表面金屬鎳作為電子促進(jìn)劑,加速了 TiOx 包覆層上碳?xì)滏I的活化和氫的解吸。

 

02背景介紹

 

PDH 是替代油基裂化工藝生產(chǎn)丙烯的重要方法。多相氧化物負(fù)載鉑和 CrOx 催化劑是兩種主要的商業(yè)催化體系。但它們要么使用貴金屬,要么有毒性或是碳沉積導(dǎo)致失活。這些局限性推動了對成本低廉和環(huán)境友好的氧化物的研究。

 

金屬氧化物(包括 VOx、GaOx、ZnOx、CoOx和 ZrO2)或含 TiOx 材料,已被證明對 C-H 活化有活性,但在商業(yè)上表現(xiàn)不佳。各種策略(包括摻雜、氣體處理、晶面和晶相工程以及有機(jī)金屬化學(xué))已被用于設(shè)計(jì)新的催化劑,但這些催化劑的一個(gè)普遍缺點(diǎn)是固有活性較低。在 PDH 反應(yīng)條件下,它們也會因還原重組、燒結(jié)或碳沉積而失活。金屬氧化物催化劑由兩種典型的活性 PDH 組分組成(如貴金屬和氧化物),或許是一種有效方法,但貴金屬的使用可能限制其潛在應(yīng)用。

 

03  圖文解讀——原位 TEM 觀察

 

天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊(duì):jian金屬促進(jìn)缺陷態(tài)氧化鈦包覆層催化 PDH

借助 DENSsolutions 原位 TEM 觀察鎳納米顆粒表面形成 TiOx 包覆層的過程(A到C)Ni@TiOx 催化劑在氫氣氛圍中400℃~600℃ 下的原位 TEM 照片和 HAADF-STEM照片。(D)在不同還原溫度下的Ni1Ti4/Al2O3 的原位 CO 漫反射紅外傅里葉變換譜。(E和F)Ni@TiOx 在 600℃ 被還原時(shí)的HAADF-STEM照片。(G) Ni@TiOx 的 HAADF-STEM 照片。(H和I)G圖中標(biāo)記位置的 EELS面掃和點(diǎn)分析(Ti L2,3邊和Ni L2,3邊)

 

04結(jié)論展望

 

團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種高活性且穩(wěn)定的 PDH 催化劑,該催化劑由——兩種對環(huán)境無害且地球資源豐富,但通常活性較低的成分——TiO2和 Ni 組成。該 Ni@TiOx 催化劑是在高溫(>550℃)下通過 SMSI 將鎳納米顆粒與TiOx 包覆層封裝而構(gòu)建的。在工業(yè)相關(guān)條件下,該團(tuán)隊(duì)在高丙烷轉(zhuǎn)化率和低失活率下實(shí)現(xiàn)了接近 94% 的丙烯選擇性。通過結(jié)構(gòu)表征、動力學(xué)研究和 DFT 計(jì)算,該團(tuán)隊(duì)證明了由四配位 Ti4C 位點(diǎn)與 Ov 組成的缺陷  TiOx 層具有催化活性,并且表面下的 Ni 納米顆粒作為電子促進(jìn)劑加速 C-H 活化和H2 脫附。了解金屬對氧化物載體的影響,可以為可持續(xù)過程工業(yè)設(shè)計(jì)具有成本低廉且環(huán)境友好的氧化物催化劑提供建設(shè)性的思路。

 

 

 

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